氢能是一种新兴的清洁和可持续的能源，具有创造更绿色未来的巨大潜力。作为宇宙中最丰富的元素，氢可以从可再生资源中产生，并作为发电、运输和工业应用的多功能燃料。它的燃烧只产生水蒸气作为副产品，使其成为减少温室气体排放和减缓气候变化的有希望的解决方案。
来自堪萨斯大学和美国能源部布鲁克海文国家实验室的科学家们在不使用化石燃料的情况下分离氢和氧分子以产生纯氢方面取得了重大进展。
脉冲辐射分解实验的结果揭示了一类重要的“水裂解”催化剂的完整反应机理。堪萨斯大学和布鲁克海文团队的这一进步使我们更接近从可再生能源中产生纯氢。这可能会为国家和世界的可持续发展做出贡献。
他们的研究结果最近发表在《美国国家科学院院刊》上。
“理解化学反应是如何产生像氢这样的清洁燃料是非常具有挑战性的——这篇论文代表了我在堪萨斯大学第一年开始的一个项目的高潮，”合著者詹姆斯布莱克莫尔说，他在劳伦斯的研究构成了这一发现的基础。
他说:“我们的论文展示了从专业技术中来之不易的数据，以了解某种催化剂如何产生氢。”“堪萨斯大学和布鲁克海文都使用了非常专业的技术。实现这些使我们能够全面了解如何从其组成部分、质子和电子中制造氢。”
布莱克莫尔在堪萨斯大学的研究是这一突破的基础。他把他的工作带到布鲁克海文，在他们的加速器能源研究中心进行脉冲辐射分解以及其他技术的研究。布鲁克海文是全国仅有的两个拥有脉冲辐射分解实验设备的地方之一。
布鲁克海文的化学家德米特里·波利安斯基(Dmitry Polyansky)是这篇论文的合著者之一，他说:“你能完全了解一个完整的催化循环是非常罕见的。”“这些反应经历了许多步骤，其中一些非常快，不容易观察到。”
布莱克莫尔和他的合作者通过研究一种基于五甲基环戊二烯基铑络合物(简称[Cp*Rh])的催化剂，得出了这一发现。他们把重点放在了与稀有金属铑配对的Cp*(发音为C-P-“星”)配体上，因为之前的工作暗示这种组合适合这项工作。
“我们的铑系统被证明是脉冲辐射溶解的一个很好的目标，”布莱克莫尔说。“Cp*配体，正如他们所说的，是大多数有机金属化学家所熟悉的，实际上是各种各样的化学家。它们被用来支撑许多催化剂，并能稳定催化循环中涉及的各种物质。这篇论文的一个关键发现为Cp*配体如何密切参与氢的化学演化提供了新的见解。”
但布莱克莫尔强调，除了生产清洁氢之外，这些发现可能会导致其他改进的化学过程。
“在我们的工作中，我们希望化学家们能看到一项关于普通配体Cp*如何实现不寻常反应性的研究，”堪萨斯大学的研究人员说。“这种不寻常的反应性与氢的故事有关，但它实际上比这更大，因为Cp*存在于许多不同的催化剂中。化学家通常认为催化剂是以金属为基础的。以这种方式思考，如果你在制造一个新分子，金属是将组成部分聚集在一起的关键角色。我们的论文表明，情况并非总是如此。Cp*可以参与将碎片拼接在一起形成产品。”
布莱克莫尔说，他希望这篇论文能成为一个突破口，引导其他依赖Cp*配体的催化剂和系统的改进。这项突破得到了美国国家科学基金会和美国能源部科学办公室的支持，可以更广泛地应用于工业化学。布莱克莫尔现在正致力于将这项工作中使用的技术应用于开发回收核燃料和处理锕系元素的新方法。
堪萨斯大学的研究生和本科生也参与了支持这一突破的研究。
布莱克莫尔说:“这个项目对学生来说是一个非常重要的培训工具。第一作者、研究生韦德·亨克(Wade Henke)目前在阿贡国家实验室做博士后。研究生云鹏是第二作者，并开始与布鲁克海文联合工作;两人现在都完成了博士学位。多年来，本科生也为这个项目做出了贡献，他们提供了新的综合体和见解，我们用来构建本文中出现的故事。
“总而言之，我认为这是一个成功的项目，是一个真正的团队多年来的努力。”
参考文献:“金属和配体质子化物质在[Cp*Rh]配合物中氢演化的机制作用”，作者:Wade C. Henke, Yun Peng, Alex A. Meier, Etsuko Fujita, David C. Grills, Dmitry E. Polyansky和James D. Blakemore, 2023年5月15日，美国国家科学院院刊。DOI: 10.1073 / pnas.2217189120
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